title: Sulfur radical species form gold deposits on Earth.
abstract: Current models of the formation and distribution of gold deposits on Earth are based on the long-standing paradigm that hydrogen sulfide and chloride are the ligands responsible for gold mobilization and precipitation by fluids across the lithosphere. Here we challenge this view by demonstrating, using in situ X-ray absorption spectroscopy and solubility measurements, coupled with molecular dynamics and thermodynamic simulations, that sulfur radical species, such as the trisulfur ion S3(-), form very stable and soluble complexes with Au(+) in aqueous solution at elevated temperatures (>250 °C) and pressures (>100 bar). These species enable extraction, transport, and focused precipitation of gold by sulfur-rich fluids 10-100 times more efficiently than sulfide and chloride only. As a result, S3(-) exerts an important control on the source, concentration, and distribution of gold in its major economic deposits from magmatic, hydrothermal, and metamorphic settings. The growth and decay of S3(-) during the fluid generation and evolution is one of the key factors that determine the fate of gold in the lithosphere.
authors.affiliation: Groupe Métallogénie Expérimentale, Géosciences Environnement Toulouse (GET), Observatoire Midi-Pyrénées, Université de Toulouse, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche pour le Développement (IRD), F-31400 Toulouse, France; gleb.pokrovski@get.obs-mip.fr.
authors.forename: Gleb S
authors.initials: GS
authors.lastname: Pokrovski
authors.affiliation: Groupe Métallogénie Expérimentale, Géosciences Environnement Toulouse (GET), Observatoire Midi-Pyrénées, Université de Toulouse, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche pour le Développement (IRD), F-31400 Toulouse, France;
authors.forename: Maria A
authors.initials: MA
authors.lastname: Kokh
authors.affiliation: Groupe Métallogénie Expérimentale, Géosciences Environnement Toulouse (GET), Observatoire Midi-Pyrénées, Université de Toulouse, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche pour le Développement (IRD), F-31400 Toulouse, France;
authors.forename: Damien
authors.initials: D
authors.lastname: Guillaume
authors.affiliation: Groupe Métallogénie Expérimentale, Géosciences Environnement Toulouse (GET), Observatoire Midi-Pyrénées, Université de Toulouse, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche pour le Développement (IRD), F-31400 Toulouse, France;
authors.forename: Anastassia Y
authors.initials: AY
authors.lastname: Borisova
authors.affiliation: Groupe Métallogénie Expérimentale, Géosciences Environnement Toulouse (GET), Observatoire Midi-Pyrénées, Université de Toulouse, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche pour le Développement (IRD), F-31400 Toulouse, France;
authors.forename: Pascal
authors.initials: P
authors.lastname: Gisquet
authors.affiliation: CNRS, Université Grenoble Alpes, Institut NEEL, F-38042 Grenoble, France;
authors.forename: Jean-Louis
authors.initials: JL
authors.lastname: Hazemann
authors.affiliation: Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble, Université Grenoble Alpes, F-38400 Saint Martin d'Hères, France;
authors.forename: Eric
authors.initials: E
authors.lastname: Lahera
authors.affiliation: Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble, Université Grenoble Alpes, F-38400 Saint Martin d'Hères, France;
authors.forename: William
authors.initials: W
authors.lastname: Del Net
authors.affiliation: Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble, Université Grenoble Alpes, F-38400 Saint Martin d'Hères, France;
authors.forename: Olivier
authors.initials: O
authors.lastname: Proux
authors.affiliation: CNRS, Université Grenoble Alpes, Institut NEEL, F-38042 Grenoble, France;
authors.forename: Denis
authors.initials: D
authors.lastname: Testemale
authors.affiliation: École Normale Supérieure, Paris Sciences et Lettres (PSL) Research University, Département de Chimie, Sorbonne Universités, Université Pierre et Marie Curie (UPMC), Université Paris 06, CNRS UMR 8640 Pasteur, F-75005 Paris, France; Sorbonne Universités, UPMC, Université Paris 06 & CNRS,UMR 7590, Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC), F-75005 Paris, France;
authors.forename: Volker
authors.initials: V
authors.lastname: Haigis
authors.affiliation: École Normale Supérieure, Paris Sciences et Lettres (PSL) Research University, Département de Chimie, Sorbonne Universités, Université Pierre et Marie Curie (UPMC), Université Paris 06, CNRS UMR 8640 Pasteur, F-75005 Paris, France; Sorbonne Universités, UPMC, Université Paris 06 & CNRS,UMR 7590, Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC), F-75005 Paris, France;
authors.forename: Romain
authors.initials: R
authors.lastname: Jonchière
authors.affiliation: École Normale Supérieure, Paris Sciences et Lettres (PSL) Research University, Département de Chimie, Sorbonne Universités, Université Pierre et Marie Curie (UPMC), Université Paris 06, CNRS UMR 8640 Pasteur, F-75005 Paris, France;
authors.forename: Ari P
authors.identifier: http://orcid.org/0000-0003-4331-0650
authors.initials: AP
authors.lastname: Seitsonen
authors.affiliation: Sorbonne Universités, UPMC, Université Paris 06 & CNRS,UMR 7590, Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC), F-75005 Paris, France;
authors.forename: Guillaume
authors.initials: G
authors.lastname: Ferlat
authors.affiliation: École Normale Supérieure, Paris Sciences et Lettres (PSL) Research University, Département de Chimie, Sorbonne Universités, Université Pierre et Marie Curie (UPMC), Université Paris 06, CNRS UMR 8640 Pasteur, F-75005 Paris, France;
authors.forename: Rodolphe
authors.initials: R
authors.lastname: Vuilleumier
authors.affiliation: Sorbonne Universités, UPMC, Université Paris 06 & CNRS,UMR 7590, Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC), F-75005 Paris, France;
authors.forename: Antonino Marco
authors.initials: AM
authors.lastname: Saitta
authors.affiliation: Université de Lorraine, CNRS, Centre de Recherches sur la Géologie des Matières Premières Minérales et Energétiques (CREGU), GeoRessources, B.P. 239 F-54506, Vandoeuvre lès Nancy Cedex, France.
authors.forename: Marie-Christine
authors.initials: MC
authors.lastname: Boiron
authors.affiliation: Université de Lorraine, CNRS, Centre de Recherches sur la Géologie des Matières Premières Minérales et Energétiques (CREGU), GeoRessources, B.P. 239 F-54506, Vandoeuvre lès Nancy Cedex, France.
authors.forename: Jean
authors.initials: J
authors.lastname: Dubessy
keywords: gold; hydrothermal fluid; ore deposit; sulfur; trisulfur ion