title: Estimation of Partial Charges in Small Zeolite Imidazolate Frameworks from Density Functional Theory Calculations.
abstract: Zeolitic Imidazolate Frameworks (ZIFs) are the new frontier in the field of metal-organic materials. They incorporate the confining properties of the more traditional aluminosilicate zeolites together with the catalytic activity provided by transition metal ions and organic links. Computation of atomic point charges for these hybrid materials is important in the field of molecular simulations for substantial prediction of experimental results. However, due to the structural complexity of advanced materials in general, studies involving derivation of point charges for these materials are truly scarce. In this article, we have derived the atomic point charges of ZIF-8 through fitting of the quantum electrostatic potential obtained systematically from density functional theory (DFT) calculations both on finite clusters of increasing size and on the periodic system. For the periodic system, fluctuations on the atomic charges have been studied through ab initio molecular dynamics simulations. Using the latter approach, we have extended the study to ZIF-2 and ZIF-3, where it has been found that charge fluctuations are, as well as for ZIF-8, very narrow, therefore justifying the use of the point charge approximation for these materials.
authors.affiliation: Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , and Consorzio Interuniversitario Nazionale per la Scienza e Tecnologia dei Materiali (INSTM), Unità di Ricerca di Sassari, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Istituto Officina dei Materiali del CNR, UOS SLACS, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.
authors.forename: Malay Kumar
authors.initials: MK
authors.lastname: Rana
authors.affiliation: Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , and Consorzio Interuniversitario Nazionale per la Scienza e Tecnologia dei Materiali (INSTM), Unità di Ricerca di Sassari, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Istituto Officina dei Materiali del CNR, UOS SLACS, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.
authors.forename: Federico Giovanni
authors.initials: FG
authors.lastname: Pazzona
authors.affiliation: Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , and Consorzio Interuniversitario Nazionale per la Scienza e Tecnologia dei Materiali (INSTM), Unità di Ricerca di Sassari, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Istituto Officina dei Materiali del CNR, UOS SLACS, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.
authors.forename: Giuseppe Baldovino
authors.initials: GB
authors.lastname: Suffritti
authors.affiliation: Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , and Consorzio Interuniversitario Nazionale per la Scienza e Tecnologia dei Materiali (INSTM), Unità di Ricerca di Sassari, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Istituto Officina dei Materiali del CNR, UOS SLACS, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.
authors.forename: Pierfranco
authors.initials: P
authors.lastname: Demontis
authors.affiliation: Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , and Consorzio Interuniversitario Nazionale per la Scienza e Tecnologia dei Materiali (INSTM), Unità di Ricerca di Sassari, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.|Dipartimento di Chimica, Università degli Studi di Sassari , Istituto Officina dei Materiali del CNR, UOS SLACS, Via Vienna 2, 07100 Sassari, Italy.
authors.forename: Marco
authors.initials: M
authors.lastname: Masia